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淺談氯酚類化合物的污染現狀及去除方法論文

時間：2023-07-08 16:03:54 生活

　　1 環境中氯酚類化合物的來源

淺談氯酚類化合物的污染現狀及去除方法論文

　　環境中氯酚類化合物的來源主要有人為源和自然源2 類。人為源主要是來自于煉油、煉焦、造紙、塑料加工等人類的生產活動向環境中排放的含有CPs 的有機化工廢水。自然源主要包括2 類：① 由人類使用的一次化學物經過自然界的生物化學過程生成二次的CPs, 如農業生產過程中廣泛使用的2,4- 二氯苯氧基乙酸和2,4,5- 三氯苯氧乙酸等殺蟲劑通過自然界微生物的代謝作用降解生成CPs 等中間產物; ② 自然物質在某些催化作用下合成CPs, 如土壤腐殖泥層中的無機氯鹽和有機化合物在過氧氯化酶的催化作用下會生成CPs,如4-CP、2,5-DCP、2,4-DCP、2,6-DCP 和2,4,5-TCP等。

　　2 氯酚類化合物的環境污染水平

　　由于氯酚類化合物是一類用途廣、毒性大的持久性有機污染物(Persistent Organic Pollutants,POPs), 所以, CPs 一旦未經處理或處理不當釋放到環境中, 就會污染自然生態環境, 進而威脅人類安全。目前, 關于氯酚類化合物在水體環境、沉積物和土壤環境及水生生物體內大量存在并造成污染的情況已有大量報道。

　　2.1 水體環境

　　CPs 廣泛分布在水體的表面, 其含量與廢水排放源有關。降水及水的流動也很大程度上影響了各種CPs 濃度的變化。有研究報道, 加拿大的Superior湖中被排入紙漿廠廢水后, 其中DCP 和TCP 的濃度會迅速上升到4 mg/L 和13 mg/L; 荷蘭境內河流及沿海海域中TCP、一氯酚(Mono-CP) 和DCP的濃度分別達到0.0030.l mg/L、320 mg/L 和0.011.5 mg/L。Gao 等研究發現我國北方的黃河、淮河、海河等水體中2,4-DCP 和2,4,6-TCP 的濃度較高, 且北方受其污染比南方嚴重; 而長江流域受PCP 的污染較為嚴重, 在85.4% 的地表水樣品中能夠檢出, 且平均濃度達到50.0 ng/L。我國《城市供水水質標準(CJ/T 206-2005)》中將氯酚類化合物列為非常規檢驗項目, 要求氯酚類總量(含2-CP、2,4-DCP 和2,4,6-TCP) 檢出濃度小于0.020 mg/L, 2,4,6-TCP 的最低檢測濃度小于0.010 mg/L, PCP 的最低檢測濃度小于0.009 mg/L。

　　2.2 底泥沉積物和土壤環境

　　CPs 的辛醇/水分配系數(Kow) 較大, 且隨著苯環上氯原子個數的增多而增大, 導致其親脂性增強。所以, 水相中CPs 易轉移到底泥沉積物及土壤環境中。因此, CPs 在河流底泥中積累的量要遠大于水體中的量, 在底泥沉積物中的環境污染也較為嚴重。此外, 底泥中CPs的滯留時間和危害程度與CPs 苯環上的氯原子取代基個數成正比。加拿大British Columbi 地區海域內排入了大量含有CPs 的生產廢水, 致使海底沉積物中的TCP 和四氯酚(Tetra-CP) 的累積總濃度達96 mg/k。韓國核電站附近海域底泥中CPs 的含量高達0.14516.1 g/kg (干重)。希臘Thermaikos 海灣和Loudia 河沉積物中均檢出了2,4-DCP。波蘭Dzierzno Duze 水庫沉積物中2,4-DCP 的濃度接近0.02 g/kg, 2,4,6-TCP 的濃度為0.010.62 g/kg。此外, 在我國長江中下游地區備受血吸蟲病害威脅, 各省長期使用五氯酚鈉防治血吸蟲, 致使土壤和沉積物中積累了大量PCP。許士奮等檢測了長江下游底泥沉積物中的CPs 含量, 發現PCP 濃度最高, 達到0.494.57 g/kg, 占18種待測氯酚含量的39.4 %, 明顯高于其他氯酚在長江沉積物中的殘留。此外, 張兵等測定洞庭湖區底泥沉積物中PCP 的含量也高達48.3 mg/kg (干污泥)。有監測數據報道, 臺灣高雄地區的土壤環境中2-CP 的含量為28103.6 mg/kg[22]。Apajalahti 等檢測了利用CPs 防腐的木材加工廠周圍的土壤樣品, 結果表明樣品中PCP 含量達1 g/kg。

　　2.3 水生生物體

　　污染物在生物體內的富集效果可用生物富集因子(Bioconcentration Factors, BCF) 來評價。水生植物一般需要1020 min 的時間來完全吸收CPs,對絕大多數植物來說, CPs 的吸收速率隨著pH 的升高而減小, 隨著溫度的升高而增大。對于水生動物或微生物而言, 動物類型、化合物種類和富集條件等因素對水中或食物中CPs 的BCF 有一定影響。蛤礪對PCP 的BCF 為41 78, 河螺對2,4,6-TCP 的BCF 可達7403 020。鱒魚、金魚對水中2,4-DCP 的BCF 分別為10 和34, 而藻類對2,4-DCP的BCF 高達257。Kondo 等報道青鳉魚對2,4-DCP 在其體內的BCF 因CPs 種類和濃度不同而有所差異, 例如: PCP 的累積能力較2,4- DCP 和2,4,6-TCP 更高; 當2,4-DCP 暴露濃度為0.23 g/L和27.3 g/L 時, 其對青鳉的BCF 值分別為340 和92; 當PCP 的暴露濃度為0.07 g/L 和9.7 g/L 時,其對青鳉的BCF 分別為4 900 和2 100。不同魚類對2,4,6-TCP 的BCF 值也有所不同, 一般在250310之間浮動。王芳等對鯽魚開展了毒性試驗,其研究結果表明鯽魚的膽、肝、腎和肌肉等器官和組織對CPs 都有明顯的吸收, 其中以膽對CPs 的吸收能力最強, 其BCF 值高達2 0006 300。

　　3 氯酚類化合物的去除方法

　　目前, 處理CPs 污染物的方法主要集中在生物處理技術、物理化學法、化學還原法和化學氧化法等。

　　3.1 生物處理技術

　　CPs 的生物處理技術主要是微生物以CPs 為碳源和能源, 在新陳代謝過程中將CPs 分解去除,主要有好氧生物法、厭氧生物法、厭氧/好氧聯合法等工藝。好氧法降解CPs 機理主要有2 種理論：① 氧化開環-脫氯機制：例如, 4-CP 在好氧菌Pseudomonassp. 的單氧化酶的催化作用下, 發生鄰位氧化作用生成4-氯-兒茶酚, 然后4-氯-兒茶酚在1,2-雙加氧酶的催化誘導下鄰位開環生成氯代順順粘糖酸, 接著氯代順順粘糖酸通過內酯化作用脫去氯原子, 并被氧化成馬來酰基乙酸, 進入三羧酸循環(Tricarboxylic Acid Cycle, TAC) , 最終被礦化成CO2 和H2O。② 氧化脫氯-開環機制：Flavobacterium sp. 和Rhodococcuschlorophenolicus 可在好氧條件下將CPs 苯環氧化生成氯代二酚, 接著逐步脫去氯取代基生成單氯二酚或對苯酚, 然后氧化開環, 進一步被礦化成CO2和H2O, PCP 被好氧菌Flavobacterium sp。此外, 好氧微生物在有氧條件下可成功處理含CPs 濃度達0.11.2 g/L 的工業廢水。

　　微生物降解PCP 的反應機理主要是厭氧微生物在無氧條件下, 發生還原脫氯及厭氧發酵, 其主要厭氧降解的途徑包括前端還原脫氯、后續厭氧發酵,即PCP 在厭氧條件下還原脫氯生成低氯酚和苯酚。然后, 苯酚在被產乙酸菌的作用下轉化為乙酸, 乙酸在產甲烷菌的作用下最終轉化成甲烷與CO2 。周岳溪等利用升流式厭氧污泥床反應器(UASB)在中溫條件下處理PCP 廢水發現, PCP 在厭氧條件下經間位脫氯生成2,3,4,6-Tetra-CP, 接著間位脫氯生成2,4,6-TCP, 繼續鄰位脫氯生成2,4-DCP, 接著對位脫氯生成2-Mono-CP, 最后礦化生成CH4 和CO2。Armenante 等研究了厭氧/好氧組合工藝處理2,4,6-TCP 廢水, 結果指出: 在厭氧階段,

　　氧微生物作用下, 以甲酸、乙酸和琥珀酸為電子供體, 使2,4,6-TCP 還原脫氯生成2,4-DCP 和4-CP; 在好氧階段, 好氧微生物在有氧條件下將脫氯產物2,4-DCP 和4-CP 完全降解。Arora 等分別研究了CPs 在好氧和厭氧條件下的降解機理, 指出: 在好氧條件下, CPS 在細菌作用下形成對應的氯鄰苯酚或(氯) 對苯二酚, 進而進入三酸羧酸循環; 在厭氧條件下, CPs 通過還原脫氯作用形成苯酚, 進一步轉化為苯甲酸, 最終礦化為CO2。

　　3.2 物理化學法

　　物理化學法用于CPs 的去除, 主要是基于吸附材料的吸附去除。Hameed 等制備了椰殼活性炭用于去除2,4,6-TCP, 研究發現其吸附等溫線符合Langmuir 模型, 在30 ±C 條件下最大單層吸附容量達到716.10 mg/g。Ren 等通過磷酸活化香蒲纖維前體制備了具有比表面積大(890.27 m2/g) 和多種功能團(羥基、內酯、羧基等) 的活性炭吸附材料,可有效去除水中2,4-DCP 和2,4,6-TCP。Nourmoradi等通過陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(HDTMA) 和十四烷基三甲基溴化銨(TTAB) 修飾蒙脫土(Mt) 用于水中4-CP 的吸附去除, 其研究表明HDTMA-Mt 和TTAB-Mt 的吸附容量分別為29.96 mg/g 和25.90 mg/g, 相比之下, HDTMA-Mt 更有利于水中4-CP 的去除。Mubarik 等利用甘蔗渣制備了具有較大比表面積的圓柱形多孔結構的生物炭材料用于2,4,6-TCP 的吸附去除, 結果表明, 在多種有機污染物共存條件下, 生物炭也可有效去除2,4,6-TCP, 且最大吸附容量為253.38 mg/g。

　　3.3 化學還原法

　　化學還原法處理CPs 污染物, 主要基于零價金屬體系的還原脫氯作用Morales 等利用Pd(0)/Mg(0) 雙金屬體系可以在常溫常壓條件下將異丙醇/水溶液中的4-CP,2,6-DCP、2,4,6-TCP 和PCP 完全脫氯, 尤其是化學性質極其穩定的PCP; 其研究結果表明, 利用1.0g 濃度為2.659 g/L 的20 目的Pd/Mg 雙金屬合金可在48 h 內將2.48 mmol/L 的PCP 完全脫氯, 且產物中也僅檢測到易進一步氧化降解的環己醇和環己酮。零價鐵滲透氧化硅混合物對2,4,6-TCP、2,4-DCP、4-CP 等氯酚類化合物的還原脫氯效果與CPs苯環上氯取代基的個數成正比, 即脫氯效果隨著氯取代基數目的增多而增強, 其產物鑒定與反應機理研究表明, 零價鐵滲透氧化硅催化還原脫氯降解CPs, 主要是零價鐵提供電子進攻C—Cl 鍵, 發生逐級脫氯, 最終生成苯酚。此外, Zhou 等對比研究了Pd/Fe 雙金屬納米合金與Pt/Fe、Ni/Fe、Cu/Fe 和Co/Fe 等雙金屬納米顆粒對4-CP、2,4-DCP 及2,4,6-TCP 等氯酚類化合物的還原脫氯效果, 結果表明, Pd/Fe 合金納米顆粒的還原脫氯效果明顯優于其他雙金屬體系, 且CPs 還原脫氯規律符合準一級動力學模型, 但是脫氯效果隨苯環氯取代基個數的增多而降低, 即4-CP> 2,4-DCP >2,4,6-TCP。該研究與零價鐵滲透氧化硅混合物還原降解CPs 脫氯效果相反。

　　4 總結與展望

　　目前, 關于CPs 污染物的降解和去除技術研究取得了顯著的成果, 但是每種技術都有其自身的優勢和缺陷。生物法的投資和運行成本相對較省, 但是需要特定種群馴化, 且處理周期相對較長; 此外,CPs 的毒性相對較大, 對微生物的生長代謝可能產生不良影響。物理化學吸附法用時短, 處理效果好,但吸附僅是發生了污染物的相轉移過程, 沒有從根本上消除污染物; 同時, 吸附后的固體吸附劑材料無論再生還是處理處置都會在一定程度上造成環境的二次污染; 再者, 常用吸附材料活性炭可有效吸附去除水中CPs, 但是吸附后活性炭的再生相對比較困難, 這將間接增加廢水的處理成本。氯代物的毒性隨著氯原子數目的增多而增強, 化學還原脫氯可實現CPs 的有效脫氯脫毒, 但是污染物無害化處理的終極目標是實現其礦化, 而化學還原脫氯只停留在脫氯的環節, 不能實現CPs 的開環和礦化。基于自由基反應的AOPs 具有氧化效率高、反應速率快、反應條件溫和等優點, 在有機污染物降解尤其是CPs 污染物降解和去除方面得到了快速發展, 但這些常用的AOPs 都有一定局限性, 如O3 氧化技術需要現場制備氧化劑O3, 且產率較低, 這將進一步增加能耗, 間接增加運行成本; H2O2、過硫酸鹽等氧化劑的投入也需要較高的成本, 且過硫酸鹽經氧化還原過程轉化為硫酸鹽, 增加了體系的離子強度和鹽度, 可能會對后續處理工藝產生不良影響; 鈷、鎳、銀等金屬離子催化劑, 為有毒重金屬, 將其引入反應體系勢必會增加環境風險或造成二次污染; 自由基反應降解CPs 過程中可能還會生成毒性更強的'多氯代二次污染物等。因此, 需要研發綠色、高效、廉價的單元處理技術或聯合工藝實現氯酚類污染物的無害化處理。例如: 培育馴化耐高毒性、反應高效菌群; 研發可再生吸附劑; 將化學還原脫氯與高級氧化技術耦合, 形成分段式高級還原-氧化技術, 分步實現還原脫氯和氧化礦化, 避免多氯代二次污染的產生; 耦合生物還原脫氯與高級氧化技術, 實現CPs污染物的高效化、無害化處理。

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